A Brasiliana Itaú, foi criada com a ambição mais ampla de agregar itens com valor inestimável não só no campo bibliográfico, mas também no campo das artes plásticas. São quadros a óleo, aquarelas, gravuras, desenhos e objetos de arte em geral. Isso sem falar na parte documental da coleção, que conta com manuscritos assinados por todos os chefes de Estado brasileiros, manuscritos literários e cartografia com mapas que datam até o início do século XVI.
O mais impressionante não é nem o fato de a coletânea de tais objetos – muitos caríssimos, como o primeiro panorama da cidade de São Paulo, pintado pelo francês Palliére e de valor atual estimado em 6 milhões de dólares – ter sido feita de forma voraz, em pouco mais de dez anos, seguindo o critério de Olavo Setúbal em adquirir apenas o que encontrava de mais raro e mais importante pela frente.
